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黄维院士与陶友田教授团队在Chem上发表通过多重分子内C-H…F氢键固定分子构型实现高效热活性延迟荧光OLED
 添加时间:2020/06/08 发布:
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近年来,热活性延迟荧光(Thermally Activated Delayed Fluorescence, TADF)材料由于其低廉的成本和优异的性能而受到了广泛的关注和研究。与传统荧光材料和磷光重金属配合物相比,纯有机给体-受体型热活性延迟荧光材料,通过较大的分子扭曲有效分离了前沿分子轨道(Frontier Molecular OrbitalFMO)能级,从而实现三线态激子高效的反隙间穿越(Reverse Intersystem CrossingRISC)过程。然而,改善热活性延迟荧光材料反隙间穿越效率和提高单线态发射效率间仍存在一些矛盾亟待解决。近日,针对这一问题,南京工业大学先进材料研究院黄维院士、陶友田教授团队与黑龙江大学许辉教授、云南大学孙宁教授合作,设计合成了一种多咔唑取代的纯有机给体-受体型热活性延迟荧光材料,通过C-HF氢键固定分子构型从而有效抑制激发态结构弛豫,并研究了其在有机电致发光二极管中的相关应用。

作者延续前期基于非共轭三氟甲基受体的热活性延迟荧光材料的研究(Chem. Common., 2015, 51, 13024-13027; Dyes Pigm., 2018, 159, 151-157),设计了一种高度扭曲的材料7CzFDCF3DPh,进一步加强分子内电荷转移(Intramolecular Charge TransferICT)并减少激发态结构弛豫。通过单晶解析,发现中心孤立的芳香氟原子以及末端三氟甲基中氟原子可与相邻咔唑基团间存在多重分子内C-HF氢键相互作用,加强了分子的刚性。结合理论计算,这种结构刚性可以进一步促进单线态CT态辐射跃迁的发生。同时,极高的结构刚性抑制了单线态和三线态激发态能级的变化,第一单线态/三线态和第十单线态/三线态能级仅相差0.35 eV,说明多重RISC通道的产生。7CzFDCF3DPh应用在有机电致发光二极管器件中时可以实现最高20.8%的外量子效率。该工作说明了分子刚性对于抑制结构弛豫以及提供多重三线态-单线态转换通道的重要作用,为进一步提高热活性延迟荧光材料的效率提供了新方法和新途径。

相关工作以“Molecular Configuration Fixation with C-HF Hydrogen Bonding for Thermally Activated Delayed Fluorescence Acceleration”为题发表在Chem杂志上,文章第一作者是南京工业大学先进材料研究院的博士研究生袁文博同学。本工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划政府间国际合作和江苏省自然科学基金等项目的经费支持。

文章链接:https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.04.021


作者:先进材料研究院;审核:王建浦


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