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黄维院士、付振乾教授团队在Nature Communications《自然•通讯》发文报道有机小分子催化的酰胺C-N键活化最新进展
 添加时间:2020/02/24 发布:
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日前,南京工业大学先进材料研究院黄维院士、付振乾教授与郑州大学魏东辉教授在酰胺键的直接活化领域研究取得重大进展,该研究成果近日在国际顶级学术期刊Nature Communications(《自然•通讯》)在线发表,博士研究生王冠杰为论文的第一作者(文章链接:https://www.nature.com/articles/s41467-020-14799-8,DOI:10.1038/s41467-020-14799-8)。

酰胺是合成化学、生物化学和材料化学等领域中最基本的官能团和结构单元。由于酰胺键的惰性,酰胺键的活化一般需要通过多步反应才能实现。目前,酰胺键的直接活化是有机化学领域最具挑战性的课题。虽然该领域近年来取得了一些进展,但是仍然存在许多挑战,譬如:(i) 缺少过渡金属催化以外的有效活化策略;(ii)酰胺C-N键不对称活化尚未见报道;(iii)原子经济性问题。酰胺的氨基部分作为反应副产物不能被利用。

   针对上述问题,该研究通过实验研究和理论计算相结合,创新性地利用一种具有氢键辅助活化功能的手性碱催化剂实现了联芳基内酰胺的不对称活化,合成了一类结构新颖的联芳基轴手性氨基酸。该反应条件温和,具有良好的产率,对映选择性和底物普适性。结构新颖的轴手性氨基酸及其多肽衍生物具有潜在的生物活性研究价值,为现有的中心手性的氨基酸化学提供了重要补充。此外,通过产物转化得到的新型非对称轴手性催化剂具有潜在的应用价值。

该研究应用有机催化的手段为酰胺C-N键的不对称催化活化提供了一个全新的思路,发展了结构多样的联芳基轴手性氨基酸的高对映选择性的合成方法。

 

本工作得到了科技部纳米科技重点专项、国家自然科学基金委员会、江苏省科技厅、陕西省科技厅和西安市科技局等单位资助的项目经费支持。

 

【作者简介】

   

黄维,汉族,中国科学院院士、俄罗斯科学院外籍院士、亚太材料科学院院士、东盟工程与技术科学院外籍院士、巴基斯坦科学院外籍院士。教授、博导,有机电子、塑料电子、印刷电子、生物电子及柔性电子学家。“长江学者”特聘教授,国家“杰出青年科学基金”获得者,国家特聘专家,“973”项目首席科学家。亚太地区工程组织联合会(FEIAP)主席,俄罗斯科学院名誉博士、英国谢菲尔德大学名誉博士,英国皇家化学会会士、美国光学学会会士、国际光学工程学会会士。曾两次获得国家自然科学奖二等奖、三次获得高等学校科学研究优秀成果奖(科学技术)自然科学奖一等奖、多次获得江苏省科学技术奖一等奖和二等奖,以及何梁何利基金“科学与技术进步奖”,成果入围中国“高等学校十大科技进展”。

 黄维院士是中国有机(光)电子学科和柔性(光)电子学科的奠基人与开拓者。他以第一或通讯作者身份在Nature、Nature Materials、Nature Photonics、Nature Nanotechnology、Nature Electronics、Nature Communications、Advanced Materials、Journal of the American Chemical Society等SCI学术期刊发表研究论文760余篇,h因子为131,国际同行引用逾73000次,是材料科学与化学领域全球高被引学者,在SciVal(全球顶级科技论文数据库)材料学科以及OLED、Solar Cell和Conjugated Polymer领域论文发表方面排名全球第一,获授权美国、新加坡和中国等国发明专利360余项,出版了《有机电子学》《生物光电子学》《有机薄膜晶体管材料器件和应用》《有机光电子材料在生物医学中的应用》《OLED显示技术》等学术专著。



付振乾,南京工业大学先进材料研究院,教授、博士生导师。先后入选江苏省特聘教授(2015)、江苏省“六大人才高峰”计划(2017)等。2010年博士毕业于东北师范大学化学学院,2010-2015在新加坡南洋理工大学从事博士后研究工作。长期围绕有机小分子不对称催化开展研究工作。近年来,在有机化学等领域发表论文30余篇,包括Nat. Chem. (1)、Nat. Commun. (1)、JACS (1)、AngewChem. (2)等。拥有授权专利2项。主持和参与多项国家级和省部级基金。


 

魏东辉,郑州大学化学学院,副教授,博士生导师。曾先后获批国家自然科学基金青年基金项目和面上项目各1项,中国博士后科学基金面上资助和特别资助各1项。2006年本科毕业于郑州大学化学系,2010年-2012年以国家公派联合培养博士研究生的身份赴美国肯塔基大学药学院学习,2012年博士毕业于郑州大学化学与分子工程学院后留校任教,2016年晋升为副教授,2018年被聘为郑州大学校直聘教授。长期围绕有机催化反应和生物酶反应的反应机理及其选择性进行理论计算研究工作。近年来,以第一或通讯作者的身份在催化反应机理的理论研究领域发表论文70余篇,包括J. Am. Chem. Soc. (1)、ACS Catal. (3)、Chem. Sci. (1)等。



 




 

 



 

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